近日，我校產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院董鵬玉教授為第一作者,、以鹽城工學(xué)院為第一單位的研究論文“Hydrogen bond-assisted construction of MOF/semiconductor heterojunction photocatalysts for highly efficient electron transfer”在化學(xué)類頂級期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》 (357 (2024) 124297) 上發(fā)表,。《Applied Catalysis B: Environment and Energy》是Elsevier旗下重要期刊,，該期刊2023年影響因子為22.1,，主要刊登催化化學(xué)領(lǐng)域高水平的研究成果，屬于化學(xué)類Top期刊與中科院1區(qū)期刊,。
金屬-有機骨架(MOF)是一類新的功能材料,，它具有晶體多孔結(jié)構(gòu)，通過配體-金屬電荷轉(zhuǎn)移(LMCT)表現(xiàn)出光響應(yīng),，并通過金屬氧化物節(jié)點或有機連接劑的光吸收誘導(dǎo)光催化活性,。Fe基MOF已被證明能有效地產(chǎn)生?OH自由基，使其可用于降解廢水中的有害物質(zhì),。然而,，F(xiàn)e基MOF對廢水中重金屬離子污染物的吸附性能相對較低，并且容易發(fā)生光生電子-空穴(e??h+)對的復(fù)合,，從而影響其光催化活性,。近年來，研究人員通過引入橋接劑將MOF與半導(dǎo)體納米粒子進行集成,，制備了MOF/半導(dǎo)體雜化材料,。然而，完全消除MOF與半導(dǎo)體材料之間的橋接有機連接劑(如4-巰基吡啶分子,、苯甲酸分子等)仍然是困難的,，這可能會抑制光誘導(dǎo)電荷的轉(zhuǎn)移，從而對光催化活性產(chǎn)生不利影響,。此外,，許多MOF與半導(dǎo)體復(fù)合材料通常依賴于弱的范德華力，這必然導(dǎo)致穩(wěn)定性較差以及光生e??h+分離速率慢,。因此,，迫切需要開發(fā)由MOF/半導(dǎo)體組成的新型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑，通過半導(dǎo)體與MOF之間的強或中等結(jié)合力連接,，以提高光催化效率和穩(wěn)定性,。
基于此,，董鵬玉教授首次利用H2O2處理TiO2納米管表面吸附–OOH基團中的O原子與MOF中–NH2基團的H原子之間的氫鍵結(jié)合，構(gòu)建了由H2O2處理的TiO2納米管(H2O2-TNTs)和MIL-88B(Fe)-NH2組成的新型MOF/半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)光催化劑(標(biāo)記為H-T/M),。H-T/M異質(zhì)結(jié)光催化還原Cr(VI)的性能得到顯著增強,，歸因于氫鍵通道(N···H–O–O–Ti)加速了界面電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)，這可以從飛秒瞬態(tài)吸收光譜得到驗證,。此外,，基于密度泛函理論(DFT)計算的內(nèi)置電場和電荷密度的差異為電荷轉(zhuǎn)移提供了動力。研究為構(gòu)建MOF/半導(dǎo)體光催化劑提供了一種新的策略和思路,，有望在實現(xiàn)高效光催化脫除含鉻廢水方面起到重要作用,。
原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337324006118?via%3Dihub
圖片來源：產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院
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